在2020年7月30日，由周大为参与演出的古装爱情轻奇幻剧《离人心上》正式与观众见面；随后在同年8月22日，其担任主演的现代青春题材剧集《拾光的秘密》也于芒果TV平台顺利播出。进入2021年，他的演艺活动持续活跃：4月15日，其参演的古装爱情剧《骊歌行》播出；7月16日，由他领衔主演的青春爱情轻喜剧《第二次初恋》正式开机，他在剧中饰演了角色顾晗；紧接着在8月12日，另一部由他主演的民国背景情感悬疑剧《双镜》也如期播映。2022年，周大为的戏路进一步拓宽：4月7日，他特别出演的古装美食题材剧集《珍馐记》开播；11月2日，其主演的医疗情感悬疑剧《促醒者》在北京卫视播出，他在剧中成功塑造了精英西医丁远志这一形象；同年11月25日，他参演的电视剧《我们的当打之年》也与观众见面。2023年，他继续在古装领域贡献表演：11月7日，出演的古装爱情剧《宁安如梦》播出；12月11日，参演的古装爱情仙侠剧《神隐》也如期播映。到了2024年，其作品产出更为密集：2月1日，主演的都市爱情轻喜剧《独一有二的她》播出；3月14日，主演的都市家庭伦理剧《小日子》播出；7月2日，主演的电视剧《你比星光美丽》播出；7月16日，其参演的另一部电视剧《山河枕》宣布杀青；9月10日，他还参与了综艺节目《我们恋爱吧第六季》的播出。展望未来，根据已公布的计划，周大为参演的电视剧《山河枕》预计于2025年10月30日播出，而另一部参演作品《玫瑰丛生》则定档在2026年2月26日与观众见面。
在医疗题材剧集《促醒者》（2022年）中，演员周大为所饰演的丁远志一角，以其沉稳内敛的表演风格，精准地刻画了角色所具备的高智商与严谨务实的性格特质。其中一场于墓地发生的激烈争吵戏份，是在凌晨低温的艰苦环境下完成拍摄的；周大为在处理这段情绪张力十足的戏码时，始终保持着角色的情绪克制，避免任何刻意的煽情渲染，这一表演选择被媒体评价为“虽与同剧资深演员相比其经验深浅一目了然，但仍值得肯定其作为新生代演员的专注与潜力”。在整部剧集的拍摄过程中，周大为通过细致观察王志文、张志坚等前辈演员的表演细节，深入体会到何为“真正的沉稳”的表演技巧。他在后续采访中坦言：“这部戏带给我最大的收获，是学会了在表演中稳下来，静下来，始终保持属于自己的节奏感。”媒体在相关报道中也肯定了周大为作为新生代演员所展现出的成长性与可塑性，特别提到他在面对部分观众对其扛剧能力尚存质疑时，能以得体而智慧的话语从容应对；报道同时指出，周大为在表演中那种兼具沉稳心态与些许青涩感的独特状态，反而恰如其分地契合了剧中丁远志这位青年医生逐步成长、不断磨砺的人物设定，使其角色形象更为真实可信、富有层次。