二零一一年，当时仍在校园求学的徐铭悦便获得了参与影视剧演出的机会，她在由郭郁滨与陶飞霏共同主演的电视剧《伏弩》中饰演了名为加代的角色。进入二零一二年，她进一步投身于抗战题材的创作，在作品《东海客栈》里塑造了风信子这一人物。同年，她还参演了由著名导演郭靖宇执导、王珞丹担纲主演的军旅题材剧集《红娘子》，并在其中诠释了三妹的形象。二零一三年，她的演艺事业持续发展，先后在《青春守则》中出演了林佳茵，以及在于林建龙执导的电视剧《幸福稍后再播》中扮演了夏丽莎；同年十一月十四日，由她领衔主演的作品《美人季》正式于腾讯视频平台上线播出。到了二零一四年，徐铭悦在近代革命剧《狐影》中担任主演，饰演了剧中那位身份为日本间谍的复杂角色“朱丽娜”。