一九六四年，恬妮与岳阳、陈莎莉等演员共同主演的电视剧《蓝与黑》正式播出，由此开启了她的演艺生涯。一九六七年，她在当选为中国台湾地区的“毛衣公主”之后，正式取用艺名“恬妮”，并以此为契机进军影视行业。一九六九年，她参演了个人首部电视剧作品《红衣侠女》；同年，由其主演的电影《蒙面女侠》也登上银幕；八月，她在主演的电影《雪娘》与《翠屏山》中分别饰演了孀居的寡妇雪娘以及潘巧云两个角色，展现了表演上的可塑性；九月至十二月期间，她主演的《盖世刀王》和《八仙过海》又相继上映，进一步积累了作品履历。一九七零年三月，她参演的电影《黑旋风》上映；同年，由其主演的多部电影，包括《神威宝刀》、《太太怀孕了》、《警告逃妻》、《春宵花弄月》、《弱者，你的名字是男人》、《恋爱季节》、《大军阀与大老千》以及《我等你回來》等作品也陆续与观众见面，迎来了一个创作上的高产期。一九七一年，她参演了爱情题材电影《双双对对》和《欢天喜地》；同年三月至十二月间，她参与演出的电影《三十六劍手》、《陇上春痕》、《几度花落时》、《六福茶樓》、《午夜谈判》、《我心碎了》、《寻母十七年》、《吉屋招租 》、《香港客游台湾》、《求爱风波》、《大漠英雄传》以及《四海一家》相继上映，演艺事业持续活跃。一九七二年，她在电影《说谎的丈夫》中饰演了贤惠的太太爱兰一角，塑造了一个温婉的女性形象；同年，她还参演了《大情人》、《怒山惊魂》、《为你心碎》、《五虎摧花》、《东南西北风》、《唐人客》、《苦情花》、《金龟婿》以及《汉驼》等多部影片，进一步拓宽了戏路。一九七三年，她加盟邵氏电影公司，并得到导演李翰祥的赏识，在其执导的影片《风流韵事》中饰演了温柔、善良且极具包容性的李瓶儿一角，表演获得了关注。一九七四年，恬妮再次在李翰祥导演的作品《金瓶双艳》中饰演李瓶儿，并与饰演西门庆的杨群有多场激情床戏，其大胆而投入的演出赢得了业界与观众的好评，“艳星”的称号也自此逐渐流传开来。一九七五年，恬妮参演了动作恐怖片《邪》，在片中扮演体弱多病的角色秀英；同年，她也出演了犯罪题材影片《徐老虎与白寡妇》，在片中饰演了白寡妇一角，继续在不同类型的电影中尝试多样的角色。
一九七六年，她出演了动作电影《天涯明月刀》，在片中扮演了容貌出众、智慧过人的妙风使者明月心一角，其表演将角色的灵动与深情展现得颇为到位。次年，即一九七七年，她参与了根据金庸同名小说改编的电影《天龙八部》的演出，饰演大理镇南王段正淳与“修罗刀”秦红棉之女木婉清，这一角色既带有身世的复杂性，又兼具少女的纯真与倔强，给观众留下了深刻印象。同年，她还参演了一部爱情题材影片《风花雪月》，在片中诠释了名为彩凤的人物，进一步展现了她在情感戏份上的细腻处理能力。到了一九八三年，她再度出演金庸武侠小说改编的电影《神雕侠侣》，饰演因情受伤、命运悲情的反派人物“赤练仙子”李莫愁，其刻画深入展现了角色内心的挣扎与狠戾，成为影片中令人难忘的形象。一九八九年，她参演了一部以二十世纪五十年代纯朴社会风貌为背景的电影《第一次约会》，透过角色反映了那个时代的特质与人文气息；同年，她还出演了由林德禄与宋豪辉两位导演共同执导的影片《我未成年》，持续拓展其表演领域。直至二零零九年，她参与了一部具有回顾与总结意义的里程碑式纪录片电影《电影香江》的演出，这部作品记录并致敬了电影发展历程中的重要节点与人物贡献。
恬妮与妹妹恬妞在银幕上一直以姊妹花的形象为观众所熟知。1974年，恬妞专程前往香港邵氏公司探望姐姐恬妮，并借此机会在恬妮当时主演的影片《早婚》中进行了客串演出。这次看似不经意的客串经历，恰如一颗投入平静湖面的石子，在她的人生与事业中激起了层层涟漪，也为她日后正式踏入演艺圈埋下了重要的伏笔。1975年，恬妮与知名演员岳华步入婚姻殿堂，两人婚后共同养育了一个女儿，家庭生活温馨美满。到了20世纪90年代初期，恬妮与丈夫岳华决定移民加拿大，开始全新的生活阶段。移居海外后，她逐渐将生活的重心转向内心世界的探索，自此潜心向佛，专注于修行与精神层面的追求。
恬妮在参与电影拍摄时始终恪守着自己的心理底线，是一位作风颇为保守的演员；即便在与男星合作亲热场面时表现得大胆而开放，也仅限于展现狐媚妖娆的风情，从未真正涉及裸露镜头。即便在作品《金瓶双艳》中，她也只是以背影露臀为限，并未逾越这一原则。从电影转向电视剧领域的发展过程中，恬妮始终保持着豪爽随和的待人性格，这份亲和力让她在业界积累了深厚的人缘。即便岁月流逝，她仍怀有一份天真可爱的心态，不仅凭借扎实的演技赢得观众认可，更以真诚友善的处世方式在演艺圈开拓了属于自己的一片天地。