二零零九年，孙磊首次担纲主演，其作品是首部聚焦渡海登陆作战题材的电视连续剧《解放海南岛》，他在剧中成功塑造了被誉为“常胜将军”的韩先楚这一历史人物形象。进入二零一一年，他的演艺活动更为活跃：首先，他与徐帆、范明、王雷等演员合作，共同参演了一部都市情感剧《浪漫向左，婚姻往右》，在剧中他饰演了事业有成的角色辛同；紧接着，他又与苗圃、寇世勋联袂主演了一部近代背景的情感剧《风雨唐人街》，细腻诠释了剧中寇世勋所饰角色家中的长子梅建良。二零一二年四月，他参与了由黄晓明、张歆艺主演的战争年代电影《匹夫》的拍摄，饰演了“匹夫帮”中性格暴烈如火药桶般的成员岳三炮；同年七月，他投身于一部讲述云南各族人民以茶叶支援西藏抵御外辱的民族题材作品《茶颂》的拍摄，在剧中挑战了反派角色刀昆罕。二零一三年四月底，他参演了由导演刘家成执导、赵琪编剧的青春励志军旅题材作品《天生要完美》，在剧中扮演守备队教导员金元茂。二零一四年九月，他加盟出演了国内首部反映南水北调工程题材的原创话剧《源水情深》。二零二零年五月八日，他参演的电视剧《老闺蜜》正式播出。二零二一年，他参与了由李光洁、蒋欣主演的精品短剧《再见那一天》，在剧中饰演七爷一角；同年，他还参演了电影《麒麟幻镇》。在孙磊的演艺履历中，《再见那一天》也记录了他饰演七爷的经历。至二零二五年七月十二日，他参演的电视剧《扫毒风暴》播出；同年十二月十三日，其参演的另一部电视剧《反人类暴行》也与观众见面。