二零零八年四月，钱佩怡报名参与了江苏卫视推出的热门歌唱选秀节目《绝对唱响》，并在竞争激烈的杭州赛区海选中脱颖而出，成功晋级区域八强；同年十月，她又登上了浙江电视台教育科技频道制作的美少女歌舞竞技节目《美丽星学院》的舞台，进一步展现了其艺术才华。进入二零零九年一月，钱佩怡在浙江胜利剧院登台，出演了浙江艺术职业学院戏剧系的毕业话剧《茶人杭天醉》，于剧中生动塑造了杭天醉的侍妾小茶这一角色；随后的八月，她再度亮相于浙江卫视的歌唱类综艺节目《我爱记歌词》所举办的“超级领唱全国争霸”挑战赛，持续积累着表演经验。 二零一一年六月，钱佩怡凭借主演个人首部爱情抗战题材影片《岁岁清明》正式迈入演艺圈，她在片中饰演的采茶女阿敏给观众留下了深刻印象；同年十月二十二日，她出席了第二十八届中国电影金鸡奖颁奖典礼，并因在影片《岁岁清明》中的出色表现，荣获了该届金鸡奖最佳女主角的提名，这标志着其演技获得了专业领域的初步认可。二零一二年，钱佩怡参演了一部聚焦女性命运的题材电影《香草》，在片中她诠释了香草的养女掌珠这一复杂角色；也在同一年，她挑大梁主演了农村年代电影《再见，瓦尔特》，成功塑造了坚韧的女主角麦香，进一步拓宽了戏路。 二零一三年三月，由钱佩怡参演的都市情感轻喜剧《第22条婚规》与观众见面，她在剧中饰演了兰瑟公司的职员孔丽，展现了其驾驭现代都市角色的能力。时间来到二零一六年二月，她与演员栾浚威共同主演的悬疑惊悚类网络电影《通灵警探之六棱镜》正式上映，她在片中饰演了顾辰亮的妹妹顾晶晶；同年十一月，她参演的另一部都市情感喜剧《第22条婚规2》于辽宁卫视播出，她在剧中再度饰演了兰瑟公司职员孔丽一角，延续了之前的角色脉络。 二零一八年九月，钱佩怡出演的都市动作题材影片《不二掌门》在搜狐视频平台独家上线播出。直至二零二二年一月十二日，她参演的青春励志剧集《加油呀！茉莉》播出，在剧中她饰演了角色严希慧，继续其多元化的演艺事业征程。
作为一位首次涉足大银幕的新人，钱佩怡在电影《岁岁清明》中的表现却丝毫不见青涩，她以自然流畅、清新动人的演绎，成功赢得了评审的关注，并一举获得了中国电影金鸡奖“最佳女主角”的提名，这无疑是本届奖项角逐中最为引人瞩目的惊喜之一。回顾她的演艺之路，钱佩怡早先在美少女歌舞竞技节目《美丽星学院》中初次亮嗓便惊艳众人，她那神似孙燕姿的独特磁性嗓音，结合扎实的专业声乐功底，已经展现出了相当成熟的演唱实力。钱佩怡