二零零八年，当时尚在校园求学的钱柳吟获得了参演朱枫执导影片《寻找刘三姐》的机会，她在片中饰演了阿燕一角，由此正式踏入了演艺圈；同年，她还受到导演李少红的青睐，受邀出演根据曹雪芹经典名著改编的电视剧《新红楼梦》，在剧中扮演贾探春的贴身丫鬟侍书。进入二零零九年，钱柳吟的演艺活动更为活跃，她先是出演了一部战争题材电视剧《濠河边上的女人》，随后又参与了北京电影学院表演学院零七级本科班排演的两个独幕剧《蠢货》和《二十四小时有饭》，并在《蠢货》一剧中挑大梁，饰演了女主角寡妇波波娃。二零一零年，由她主演的战争电影《孤岛秘密战》以及一部聚焦九零后农村青年生活的影片《村官普发兴》相继登上银幕，钱柳吟在这两部作品中分别塑造了赵晓英和一名反派日本女兵两个截然不同的角色；同年，她还在一部爱情电影《武功山别恋》中友情客串。二零一一年，钱柳吟出演了由张艺谋执导、根据严歌苓同名小说改编的战争史诗巨制《金陵十三钗》，在片中饰演了凤娇这一角色。
2008年，为残奥会拍摄宣传片。
钱柳吟待人接物时总是保持着一种谦逊温和的态度，她的笑容甜美而富有感染力，令人感到格外亲切可爱。这种低调内敛的性格，让她自然而然地散发出一种邻家女孩般的清新气质，因此很容易赢得他人的好感和喜爱。