二零零四年六月十八日，一部由金太京执导，金荷娜、姜惠贞等演员共同出演的恐怖电影《灵》于韩国首映，标志着李允芝在影视领域的活跃开端。同年十月二日，她与金惠秀、金圭丽合作主演的电视剧《汉江水民歌》正式在韩国电视台播出，进一步展现了其表演潜力。进入二零零五年八月一日，李允芝与高贞敏、金灿宇、李亨哲联袂主演的电视剧《姐妹海》登陆荧屏，获得了观众的关注。二零零六年一月十一日，她参与拍摄的电视剧《宫》在韩国首播，该剧由黄仁雷执导；在剧中，李允芝以一头俐落短发造型亮相，饰演比实际年龄成熟许多的角色，作为金桢勋与朱智勋剧中姐姐的形象出现，其表演展现了智慧与沉稳的演技层次。同年五月二十二日，她与具惠善、李民宇、徐智锡共同主演的电视剧《19岁的纯情》开始播出，李允芝在剧中成功塑造了朴允贞一角，并凭借此剧荣获KBS电视台颁发的新人奖项，奠定了其演艺事业的基础。二零零七年三月十二日，她与崔明吉合作主演的电视剧《在我身边》与观众见面，剧中她饰演了徐恩珠这一角色。二零零八年一月五日，李允芝参与拍摄的电视剧《大王世宗》播出，她在剧中诠释了昭宪王后这一历史人物，即世宗大王的王后，展现了其驾驭古装题材的能力。二零零九年九月九日，她参演的电视剧《向大地头球》首播，该剧作为韩国首部以足球运动为核心题材的剧集，讲述了由郑允浩饰演的车奉军虽出身贫寒、身处底层，却始终怀揣进入国家队的梦想，并最终奇迹般取得成功的故事，李允芝在其中的演出也为剧情增添了色彩。二零一零年一月三十日，她出演的电视剧《蒲公英家族》开播，在剧中她扮演家中三女儿“慧媛”，这是一个典型的新时代女性形象，对婚姻抱有排斥态度，性格豪爽直率，兼具工作狂特质，必要时也展现撒娇一面，其角色设定反映了当代部分女性的婚恋观。二零一一年十一月二日，李允芝与金柱赫、李诗英、吴政世共同主演的电影《情侣们》在韩国影院上映。二零一二年三月二十一日，她与河智苑、李胜基合作主演的电视剧《the king》播出，剧中她饰演李胜基的妹妹、韩国公主李在信，自第五集正式登场后，李允芝以摇滚歌手的形象亮相于弘益大学附近的俱乐部，献上热情演唱，同时亦呈现了公主身份所要求的优雅娴静、乖巧听话的另一面，成功演绎了性格反差极大的双重形象。同年十月十日，她参与拍摄的电视剧《大风水》播出，该剧由池城、池珍熙、金素妍领衔主演，李允芝在剧中饰演了名为般若的角色。二零一三年八月三十一日，她参演的KBS2TV周末剧《王家一家人》与观众见面，在剧中她扮演三女儿王光璞，该剧延续了韩式家庭剧的经典风格，融合了幽默搞笑与温情治愈的元素。二零一四年十一月二十三日，李允芝参演了OCN电视台的新剧《FROST医生》，在剧中饰演龙冈大学心理学科的教授一角。直至二零二三年十一月二十四日，她参演的电视剧《与恶魔有约》正式播出，持续着她的演艺活动。
李允智女士于2014年9月与相恋长达十年的牙医男友步入婚姻殿堂，据悉，双方家庭本就是相识已久的故交，感情基础深厚。次年，即2015年10月，她迎来了自己的第一个女儿。此后，在2020年4月17日，李允智再次顺利分娩，平安诞下了她的第二个女儿，实现了家庭的进一步圆满。
在2013年通过KBS 2TV与观众见面的电视剧《王家一家人》中，演员李允智凭借其饰演的“王光泊”一角，展现了极为真实且动人的离别场景演绎。她的表演充满了哀切与深沉的感染力，那种细腻而饱含情感的演技，不仅精准地刻画了人物内心的复杂波澜，也深深打动了每一位守在荧幕前的观众，令人久久难以忘怀。