二零一九年，李思允出演了由葛苏展与王兴立共同执导的悬疑冒险影片《探险日志》，该片于优酷视频平台正式播出，她在片中饰演了角色孙小乔。进入二零二零年五月，她担纲主演了由导演韩振魁执导的网络剧集《捕禅》，并在剧中生动演绎了乐林这一人物。次年，即二零二一年，她主演了刘雨执导的科幻题材网络剧《精英调查局》，此剧在芒果TV上线播出，她所扮演的角色是云琦。时间来到二零二二年，她的演艺活动更为密集：同年三月，她主演了由贾凯执导的剧情电影《致暗处的你》，在片中饰演陈希；到了八月，她与王子安合作，共同主演了程森执导的网络剧《神的使者》，在剧中饰演夏梦；此外，在九月，她还与杨逸伦、郑玲等演员合作，参演了由杰森执导的现代都市题材短剧《我的四个师姐绝世无双》，并在剧中饰演陈丽。同年，她还主演了李雅雯执导的一部穿越题材网络剧《梦回重启1988》，在剧中塑造了姜晓燕这一角色。