在2012年，李东辉通过参演喜剧电影《南方大作战》首次亮相大银幕，由此正式开启了他的演员生涯。次年，他进一步拓展戏路，与知名演员张东健、金敏喜共同合作，出演了动作电影《哭泣的男人》，并在片中饰演了一位电动汽车工程师的角色。到了2014年6月，李东辉又涉足电视剧领域，与李准基、南相美一同主演了古装剧《朝鲜神枪手》，他所扮演的捕卒韩正勋表面看似游手好闲，实则对好友允江极为忠诚且重情重义。同年9月，他再次回归古装题材，与柳承龙、裴秀智合作出演了古装电影《桃李花歌》，在影片中生动诠释了盘索里表演艺术大师申在孝门下一位徒弟的形象。
2015年4月，李东辉参演了SBS电视台推出的爱情喜剧《离婚律师恋爱中》，他在剧中生动塑造了离婚专门法律事务所室长李庆这一角色；同年8月，他进一步拓宽戏路，与黄政民、刘亚仁等实力派演员合作，出演了动作电影《老手》，饰演对黑帮公子赵泰晤唯命是从、忠心耿耿的室长尹洪烈；到了11月，他携手李惠利、朴宝剑、柳俊烈、高庚杓等演员，共同主演了tvN金土剧《请回答1988》，成功诠释了那个记不住英文单词却对舞蹈过目不忘的活泼高中生柳东龙，其出色的表演使他获得了业界的肯定，并因此入围第52届百想艺术大赏电视部门男子新人演技奖。在《请回答1988》中，他同样饰演了柳东龙这一角色。进入2016年6月，李东辉确认加盟一部动作电影《再审》；同年10月，他出演了一部喜剧电影《幸运钥匙》，在片中扮演明星演员敏锡；11月，他与徐康俊、赵震雄合作，主演了喜剧《明星伙伴》，在剧中饰演性格温和却始终缺乏女人缘的单身男子“乌龟”；12月，凭借在独幕剧《红色老师》中的精湛演技，李东辉在KBS演技大赏上荣获男子系列剧独幕剧奖。2017年1月，他与玄彬、刘海镇联袂主演了动作电影《共助》，在片中饰演中间人朴明浩；2月，他主演了犯罪题材电影《再审》，饰演角色毛昌焕；3月，他与任时完、晋久共同主演了另一部犯罪电影《ONE LINE》，饰演一位擅长伪造各类材料的宋次长；同年11月2日，他与马东锡、李哈妮联袂主演的韩国喜剧电影《兄弟》上映，他在片中饰演了Lee Joo-Bong一角。2019年1月，李东辉主演了动作电影《极限职业》，在片中饰演缉毒小组成员金英皓；5月，他主演了电影《小委托人》，饰演律师郑烨；7月，他出演了灾难逃生题材电影《极限逃生》，在片中扮演一名警察；9月，他主演了tvN电视台制作的搞笑喜剧《很便宜，千里马超市》，在剧中饰演千里马超市的店长文硕久，展现了其独特的喜剧魅力。2020年11月30日，KEYEAST经纪公司正式对外宣布，已与李东辉签订了专属合约；同年12月，由他主演的韩国贺岁浪漫喜剧电影《新年前夜》在韩国各大影院上映。
在2022年6月，演员李东辉受邀客串出演了由国际知名导演是枝裕和执导的电影作品《掮客》，他在片中精彩演绎了角色宋志哲，这位人物在抓捕掮客的行动中巧妙伪装成一名领养人；同年10月，他担纲主演了Netflix平台推出的科幻惊悚剧集《天外谜踪》，剧中他饰演的李始国因女主角洪智孝的莫名失踪而卷入一系列离奇事件；到了12月21日，他与资深演员崔岷植、孙锡求等人联袂主演的犯罪题材剧集《赌命为王》正式于Disney+流媒体平台上线播出，李东辉在剧中生动刻画了正八这一角色，他既是赌场大亨车武植身边不可或缺的得力助手，同时也是一位重情重义、肝胆相照的人物。进入2023年2月，李东辉确认参与TVING平台制作的综艺节目《大富翁》的录制，节目组计划前往迪拜进行外景拍摄，并预计于当年上半年与观众见面；紧接着在2月15日，由他主演的另一部犯罪剧集《赌命为王第二季》也在Disney+平台全面上线；同年8月，他正式确定将主演MBC电视台推出的侦探题材剧集《侦查组长：起点》；9月27日，他与姜栋元、许俊豪、李絮等众多实力派演员共同主演的奇幻惊悚电影《千博士驱魔研究所》登陆院线公映。时间来到2024年，4月24日，李东辉主演的电影《犯罪都市4》如期上映，他在片中饰演了核心人物张东哲；随后在5月29日，他参演的另一部电影作品《设计者》也相继与观众见面。展望2025年，其参演的电影《游说》定于4月2日上映；同年7月16日，他参演的电视剧《下流大盗》开始播出；临近岁末，其参与演出的电视剧《爱：曲目》和《Love:原声带》分别于12月14日及15日陆续播出；12月19日，他还参与了《请回答1988》的十周年特别节目录制并播出。及至2026年3月18日，由李东辉领衔主演的电影《方法派演技》正式在韩国影院上映。
2016年1月6日，演员李东辉与模特郑好娟的恋情经由媒体曝光，引发了公众的广泛关注。随后，李东辉所属的经纪公司正式出面，确认了两人正在交往的事实，并透露这段恋情中存在着九岁的年龄差距。在接下来的岁月里，他们的关系一直受到媒体和粉丝的持续关注。直至2024年11月，据韩国多家媒体报道，李东辉和郑好娟已经决定结束恋人关系，双方经过友好协商，选择回归到同事与朋友的位置。至此，这段持续了长达九年的恋情画上了句号。李东辉与郑好娟从相识、相恋到最终平和分开的过程，也成为了娱乐圈中一段令人感慨的过往。
在韩国忠武路的演艺圈中，李东辉虽然长期以饰演配角为主，但其精湛的演技和独特的银幕魅力依然赢得了业界广泛的关注与充分的认可。正是凭借扎实的专业功底和鲜明的个人特质，他得以与众多实力派演员频繁合作，在诸多影视作品中留下了令人印象深刻的表演。与此同时，通过他的个人Instagram账号，公众可以窥见他私下里兼具搞怪个性与时尚品味的一面。李东辉的日常穿搭往往展现出敏锐而独到的时尚触觉，即便是在为专业时尚杂志拍摄的写真大片中，他也始终延续着自己鲜明的风格定位，从容驾驭各类造型，毫无压力地彰显其作为时尚前沿引领者的非凡魅力。作为一名在忠武路持续活跃的演员，李东辉的职业生涯始终保持着旺盛的活力。即便是在电影《小姐》中戏份有限，他依然凭借出色的表现力凸显出强烈的存在感，为作品增添了不可或缺的亮色。在同行与观众眼中，李东辉不仅是一个专业且富有才华的演员，更是一个性格亲切、富有幽默感且待人接物极有风度的有趣之人。