二零零一年,金载沅通过SK手机的广告首次出现在电视荧屏上,以其亲切的笑容给观众留下了初步印象。次年五月,他与金荷娜共同主演了爱情偶像剧《罗曼史》,在剧中生动演绎了性格开朗的大男孩冠宇一角,凭借这一角色他接连收获了二零零二年MBC与SBS两大电视台年终演技大赏的最佳新人奖及人气奖等多个重要奖项,奠定了其演艺事业的起点。同年八月,他再度担纲主演,出演现代都市言情剧《红豆女之恋》,饰演游乐园老板的儿子江乘俊,这部剧以轻松浪漫的笔触描绘了一段宛如童话般美好的爱情故事。二零零三年四月,金载沅与金敏贞、李栋旭、崔江熙合作,参演了由李振石导演执导的爱情都市剧《酒之国》,在剧中他化身为洋酒行的职员徐俊,进一步展现了其驾驭都市情感题材的能力。 进入二零零四年五月,金载沅与韩彩英、孙菲菲携手出演青春偶像剧《北京,我的爱》,他扮演一位在北京经营餐馆的韩国青年,该剧讲述了韩国富二代在北京努力创业并最终寻获真爱的浪漫历程。紧接着在七月,他与郑多彬、尹继尚、金敏喜联袂主演了爱情片《嫂嫂19岁》,饰演了一位性格沉稳、心地善良的姜民载,细腻地刻画了人物的内心世界。二零零五年三月,金载沅与柳真、郑多彬共同主演了偶像爱情喜剧《美妙人生》,他饰演的韩承桓身材高大、风度潇洒且造型时髦有型,为剧集增添了不少亮点。到了二零零六年五月,他与韩智敏搭档主演浪漫爱情喜剧《伟大的遗产》,挑战饰演一个表面无礼冷漠、终日浑噩度日的黑社会小混混,展现了角色形象的转变。同年十月,他参与了改编自金琸桓小说《我,黄真伊》的古装历史剧《黄真伊》的演出,与河智苑、金姈爱合作,这是他首次尝试古装历史剧,在剧中饰演女主角黄真伊的生死恋人金正翰,演绎了一段凄美动人的爱情故事。 金载沅于二零一一年一月二十四日正式结束兵役,回归演艺圈。同年三月,他便与牛萌萌合作主演了爱情剧《初恋》。四月,他与黄静茵、南宫民共同出演了由金相浩导演执导的爱情家族剧《你能听到我的心吗》,成功塑造了因事故导致失聪的富家子弟车东株这一复杂角色,并凭借精湛演技荣获第29届MBC演技大赏男子优秀赏及同届的男子人气奖。二零一二年,金载沅与韩智慧、在熙、孙恩书联袂主演了爱情剧《May Queen》,在剧中他饰演心胸宽广、充满正义感的姜山,该剧讲述了一群年轻人怀揣梦想、渴望在广阔大海上自由驰骋的青春故事,他亦因此角色获得第30届MBC演技大赏男子最优秀演技赏的肯定。同年,他还活跃于综艺领域,在美容节目《Get it beauty HOMME》中担任主持人,并主持了二零一二年MBC演技大赏的颁奖典礼。二零一三年,金载沅与赵伦熙、赵在铉合作,出演了由金镇万导演执导的复仇悬疑剧《丑闻》,饰演钟路警察局的刑警河恩钟,该剧剧情围绕两代人之间错综复杂的恩怨情仇展开,他凭借此剧再次夺得第31届MBC演技大赏男子最优秀演技赏。二零一五年,金载沅与车胜元、徐康俊、李星民等演员共同主演了以动荡的朝鲜时代为背景的历史剧《华政》,在剧中他饰演了朝鲜王朝的第16代君主仁祖,展现了其驾驭历史厚重题材的表演实力。
2009年3月23日,金载沅正式入伍服役,他首先进入陆军训练所,接受了为期五周严格而系统的新兵基础军事训练,以此开启其军旅生涯。在完成基础训练后,他随即转为现役士兵,继续履行长达两年的国防义务,直至服役期满。2012年10月,金载沅在参与拍摄爱情剧《May Queen》期间,与女演员朴书妍确立了恋爱关系。朴书妍与金载沅年龄相仿,两人实际上自幼便已相识,可谓青梅竹马。她的家庭背景亦颇受关注,其父亲是广告公司Communication Will的代表,而朴书妍本人当时也正担任另一家处于发展阶段的广告公司的代表职务。2013年6月28日下午,金载沅独自一人现身于RAUM礼堂,出席了为其婚礼而特别举办的婚前新闻发布会,值得注意的是,新娘本人并未到场。据透露,因其所属公司的名称是‘Made in Heaven’,故而他们为未出生的孩子所取的胎名便定为‘Heaven’。这场备受瞩目的婚礼最终选择以非公开的形式,于新闻发布会当晚私下举行。时隔约半年,在2013年12月下旬,金载沅迎来了家庭的新成员,喜获麟儿,成功升级成为一名父亲。